鈉硫電池因其理論能量密度高（1274 Wh kg?1）以及鈉和硫元素儲量豐富等優點，受到廣泛關注。近日，中國科學院合肥物質院強磁場科學中心王輝研究員、鄭方才研究員在鈉硫電池主族金屬催化劑性能研究中取得突破。他們提出了軸向N配體調控鈣（Ca）單原子位點電荷局域化策略，提升了鈉硫電池的反應性能。相關研究成果發表在國際期刊《自然通訊》（Nature Communications）上。
傳統觀點認為，主族金屬因其具有離域的s/p帶電子結構，對鈉硫電池反應缺乏催化活性。因此，調控主族金屬位點的配位環境是獲得高活性鈉硫電池催化劑的關鍵。
針對這一科學問題，研究團隊采用氨氣熱處理策略，成功制備出高活性Ca單原子催化劑。該策略通過向平面Ca?O?C單原子結構中引入軸向的N配位原子，調控了Ca單原子位點的p軌道電子結構，增強了Ca單原子與硫物種之間的p-p軌道雜化相互作用，揭示了Ca單原子對多硫化鈉吸附?催化增強機制。基于該催化劑的鈉硫電池展現出優異的電化學性能：在0.2 C的電流密度下循環100次后，電池容量仍依然保持1211 mAh g?1，并表現出優異的循環穩定性。
圖. Ca單原子催化劑的合成示意圖、結構表征及鈉硫電池反應機理圖
該研究不僅為鈉硫電池主族單原子催化劑的設計提供了新思路，也有力證明了單原子配位環境調控在增強主族金屬催化活性中的關鍵作用?。該項研究獲得了國家重點研發計劃、國家自然科學基金項目、安徽省自然科學基金項目、合肥物質院院長基金拔尖培育計劃、中國科學院合肥科學中心協同創新項目、強磁場安徽省實驗室等的支持。
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